科学家实现单分子多维度内禀参量精密测量

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發表於 2022-7-29 22:39:29 |只看該作者 |倒序瀏覽

中国科学技术大学单分子科学团队侯建国、王兵、谭世倞等科研人员发展了多种扫描探针显微成像联用技术，实现对单分子在电、力、光等外场作用下不同内禀参量响应的精密测量，在单化学键精度上实现单分子多重特异性的综合表征。相关成果2月19日发表于《科学》。审稿人认为，该技术将具有跨领域的影响力。

精确测定分子化学结构、识别其化学物种，一直是表面科学的核心问题。即使在单个分子层次上，分子结构、电子态及其激发态、化学键振动、反应动力学行为等多维度的内禀属性，也均表现出显著的特异性。针对分子多维度内禀参量的精密测量，是全局性和综合性理解分子特异性的基础，也是一个极具挑战性的前沿问题。

过去40多年里，扫描隧道显微术（STM）及其衍生出的多种高分辨的显微成像技术，如q-Plus原子力显微术（AFM），已经获得1埃量级的空间分辨能力，但这些显微技术缺乏化学识别能力。2013年，中国科学技术大学团队利用针尖增强拉曼成像技术（TERS）首次实现亚纳米级的化学识别，并于2019年将该技术空间分辨推进至1.5埃，为针对分子特异性的全局表征研究打下基础。

该团队发展了STM—AFM—TERS联用技术，突破单一显微成像技术的探测局限。他们利用这一高分辨的综合表征技术，以并五苯分子及其衍生物为模型体系，结合电、力、光等不同相互作用，实现对电子态、化学键结构和振动态、化学反应等多维度内禀参量的精密测量。

实验结果揭示了银（110）表面吸附的并五苯分子转化为不同衍生物的机理，其中纳腔等离激元激发是导致特定吸附构型下C-H键选择性断裂的原因。在技术上，研究团队通过集成高灵敏度的单光子计数器，把拉曼光谱的实空间成像速度提高两个数量级，成功实现并五苯分子化学反应前后的动态跟踪与测量。同时，他们结合理论计算，揭示了分子化学反应过程的机理，验证了实验观测结果。

这一融合多维度表征技术策略有望为表面催化、表面合成和二维材料中的化学结构与物种识别，以及构效关系的构建提供可行的解决方案，在表面化学、多相催化等研究领域具有重要科学价值。